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我国首次实现甲烷在温和条件下高选择性氧化制甲醇
2021-02-25
科技日报

  记者从中国科学技术大学了解到,该校合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授、李微雪教授研究团队,设计构筑了黑磷负载的金单原子催化剂Au1/BP,实现了甲烷在温和条件下高选择性氧化制甲醇。相关成果日前在《自然·通讯》上发表。

  主要由甲烷组成的天然气、页岩气资源,因其可观的蕴藏量而成为21世纪最有希望的替代能源和化工原料之一。尽管甲烷的储量非常巨大,但现阶段,这些优质、清洁的碳氢资源基本作为低价值燃料直接使用,不仅造成了巨量的资源浪费还带来了巨大的环境压力。因此,大力发展甲烷转化技术既是实现低碳烷烃高效清洁利用与转化的一种切实方式,同时也可以解决化学工业对石油资源的单纯依赖。以氧气作为氧化剂来实现甲烷的选择性氧化生成甲醇,不仅绿色环保,还具有“原子经济性”。然而,甲烷分子具有高度的四面体对称性,其碳氢键难以被活化。同时,甲烷的部分氧化产物也存在着容易过度氧化到二氧化碳的问题。因此,甲烷的活化和定向转化被誉为是催化,乃至化学领域的“圣杯”。

  研究发现,在光照条件下,以氧气为氧化剂,Au1/BP催化剂能够在水溶液中催化甲烷部分氧化生成甲醇,甲醇选择性大于99%。进一步的机理研究表明,光照条件下生成的甲醇中的氧既可以来自于水,也可以来自于氧气。研究人员通过理论计算对反应的选择性进行了探究。结果发现,在Au1/BP催化剂表面,甲烷脱第一个氢生成CH3*很容易,是放热反应,然而CH3*继续脱氢则是吸热反应。因此,Au1/BP催化剂能够稳定CH3*,抑制过度脱氢。并且甲醇进一步被氧化的能垒,远高于甲烷活化和甲醇脱附的表观活化能,甲烷氧化产生的甲醇更容易从催化剂表面脱附进入到溶液中而不是被过度氧化。

  该项研究成果深入揭示了甲烷选择性氧化过程中氧气和甲烷的活化机制,并为水在反应过程中的作用提供了新的理解,为甲烷高选择性转化催化剂的设计提供了新的思路。

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