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南方科技大学傅宗玫课题组发表大气左旋葡聚糖的化学降解相关研究成果
2021-04-22 11:10:00
南方科技大学
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  近日,南方科技大学环境科学与工程学院教授傅宗玫课题组在环境科学领域顶级期刊Environmental Science & Technology 发表题为“Impacts of chemical degradation on the global budget of atmospheric levoglucosan and its use as a biomass burning tracer”的最新研究成果。

  该研究建立了第一个全球大气左旋葡聚糖数值模型,计算其排放、传输、沉降、及多相化学氧化过程,以评估左旋葡聚糖在定量解析气溶胶生物质燃烧来源的影响。并进一步建立了左旋葡聚糖观测浓度的修正方案,基于钾离子、氮氧化物等观测量化左旋葡聚糖的老化程度,改善了生物质燃烧对环境中有机物气溶胶贡献的定量评估。

  左旋葡聚糖(1,6-anhydro-β-D-glucopyranose)是纤维素热解分解产生的一种水溶性无水糖,被广泛应用于生物质燃烧分子示踪剂。生物质燃烧作为对流层气溶胶的主要来源之一,量化其对环境气溶胶的贡献至关重要。许多研究已经使用测量左旋葡聚糖对有机碳气溶胶的相对丰度来评估生物质燃烧对局地的贡献。然而,这种评估方案需要假定左旋葡聚糖在大气中不发生化学降解。实际上,近期的实验及场外观测研究表明左旋葡聚糖可以通过气相,非均相及液相氧化降解。这使得左旋葡聚糖在大气中比有机碳气溶胶更快被降解,从而导致对生物质燃烧贡献的低估。

  本研究模拟结果发现,大气左旋葡聚糖主要通过液相氧化快速降解,大气中左旋葡聚糖的全球负荷为19Gg,全球平均生命期为1.8天,远短于不考虑化学降解时的生命期(7.3天);并且,只有考虑左旋葡聚糖化学降解过程才能正确模拟其全球浓度分布(图1),与有机碳浓度的比值分布,及与钾离子的比值分布(图1, 图2)。

图 1 球地面大气左旋葡聚糖的模拟(等值线)与观测(符号)浓度比较:(a)考虑大气化学降解过程;(b)不考虑大气化学降解过程。

图 2 左旋葡聚糖观测及模拟值对比,(a)颗粒相左旋葡聚糖浓度,(b)颗粒相左旋葡聚糖与OC浓度比值,(c)颗粒相左旋葡聚糖与钾离子浓度比值。

  本研究进一步基于钾离子、氮氧化物等观测实现了对观测站点左旋葡聚糖老化程度的参数化。研究定义了校正因子 ,为观测站点实测的左旋葡聚糖浓度与不考虑化学氧化过程的左旋葡聚糖浓度比值().矫正因子的值从新鲜的气团到极其老化的气团取值为1-0之间。与 [NOx]和[NOy]的比值([NOx]/[NOy])以及生物质燃烧排放的钾离子与左旋葡聚糖的比值([L]/[K+BB])呈现良好的相关性(图 3)。

图 3 模拟比值 (a)与模拟[NOx]/[NOy]比和(b)与模拟[L]/[K+BB]比的散点图,其中[K+BB]是生物质燃烧排放的K+浓度。

  将上述修正方案应用于中国临安及日本父岛列岛的观测,分别使生物质燃烧对当地有机气溶胶贡献的评估由2.3-5.6%提升至14%-33%(中国临安)及由0.3-0.8%提升到3.4-8.3%(父岛列岛),与当地其他生物质燃烧的观测证据更为符合。此研究改进了生物质燃烧对有机气溶胶贡献的定量溯源方法。

  南方科技大学为本论文第一通讯单位,南方科技大学-香港科技大学2019级联合培养博士生李钰敏为论文第一作者,傅宗玫和香港科技大学教授郁建珍为本论文共同通讯作者。本研究得到了国家自然基金、深圳市科创委研发计划项目的大力支持。计算资源由南方科技大学计算科学与工程中心提供。

  文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.0c07313

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